近日，中國科大蘇州高研院劉東老師課題組與化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院熊宇杰教授團(tuán)隊合作在光電催化增值化學(xué)品合成領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Selective photoelectrochemical synthesis of adipic acid using single-atom Ir decorated α-Fe2O3 photoanode”為題發(fā)表在國際知名期刊《Nature Communications》上。
高效、高選擇性地合成高附加值化學(xué)品是現(xiàn)代化工制造的關(guān)鍵目標(biāo)。光電催化技術(shù)作為一種將太陽能直接轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的綠色途徑，為實現(xiàn)這一目標(biāo)提供了可持續(xù)的解決方案。然而，在原子水平上理解和調(diào)控光電催化有機(jī)合成的反應(yīng)過程仍然是一項挑戰(zhàn)。針對工業(yè)上合成己二酸這一反應(yīng)排放有大量N2O污染物的問題，本研究報道了一種在溫和條件下利用光電催化方法選擇性氧化環(huán)己酮為己二酸的策略。具體來說，研究人員們開發(fā)了一種單原子Ir修飾的Ti摻雜Fe2O3光陽極材料，在光-電協(xié)同作用下，以水為氧源，實現(xiàn)了己二酸的高效、高選擇性生產(chǎn)。機(jī)理研究揭示了一種在原子水平上由光生空穴驅(qū)動的吸附*OH轉(zhuǎn)移的非自由基反應(yīng)機(jī)制。此外，將該光陽極和單片式非晶硅基光陰極集成可實現(xiàn)具有長期穩(wěn)定性的無偏壓驅(qū)動光電催化己二酸合成。該研究為高效、選擇性和可持續(xù)的光電催化氧化反應(yīng)提供了合理的設(shè)計策略，同時在原子水平上為光電催化反應(yīng)機(jī)制提供了深刻的見解。
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